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导读
日前,太原理工大学化学工程与技术学院王俊文教授课题组在单原子催化研究领域取得重要研究进展,研究成果以“Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single atom species”为题发表在国际顶级学术期刊《JACS》(影响因子2022:16.383)。该论文的第一署名单位为太原理工大学,丁传敏副教授为论文第一作者,王俊文教授、中国科学院大连化学物理研究所杨冰副研究员、澳大利亚国立大学Li-Juan Yu研究员为论文共同通讯作者。
图1.论文页面截图
单原子催化剂(SACs)由于其特殊的活性、选择性以及原子利用率最大化等特点,逐渐成为催化领域的研究热点。载体表面不同的单原子结合位点致使活性金属配位环境迥异,进而带来反应活性巨大差异。最近,通过多种合成策略调节CeO2负载的金属单原子催化剂局部环境被广泛研究。然而,由于定量描述研究的缺乏,导致揭示其特定位点反应活性和调节其转化仍然极具挑战性。
图2.单原子物种的动态转化调控及及其定量研究
王俊文教授课题组采用氧气和氮气气氛分散制备两种Pt/CeO2单原子催化剂。通过原位透射电镜捕捉了氧气和氮气气氛中Pt原子簇向单原子转变的动态分散过程并验证了不同单原子物种间的可逆转化。采用DFT对大量不同配位环境下单原子配位结构进行模拟,并与拉曼光谱对照,确定了催化剂表面主要存在的三种单原子物种及其构型,发现仅占14.2%的Pt1O4-Ce3+-Ov单原子物种贡献了最高的CO氧化活性。同时发现不同Pt/CeO2SACs之间的可逆转化可引发CO氧化催化活性的震荡现象。
图3.不同Pt/CeO2SACs中Pt单原子物种的定性与定量结果
本工作发展Raman光谱结合DFT计算方法对不同单原子物种可实现定性识别与定量统计,为单原子催化剂提供了更本征的一种描述符,为单原子催化剂中活性中心的多样性研究提供借鉴。
王俊文,太原理工大学,教授。2003年在英国Newcastle大学访问交流;2009年至2011年,访学于加拿大McGill大学,2012年晋升为教授。主要从事煤基小分子催化反应中金属催化剂抗烧结、抗积碳方向的研究。主持承担国家自然科学基金、山西省自然科学基金等科研项目,迄今共发表学术论文200余篇,授权国家发明专利20余件。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12106
来源:太原理工大学
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