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钾离子混合电容器(pihc)和钾离子电池(pib)的氧化还原动力学缓慢和体积变化严重是其面临的挑战。本文介绍了一种新型三元磷酸钴(CoPSe)@N/P共掺杂碳(NPC)复合材料作为pihc和pib的阳极。超细的CoPSe纳米晶嵌入在N和P共掺杂的碳基体中，形成球形单元。然后，合成的“纳米球”被封装在类似轮胎的空心框架中，以构建“轮胎中球”(BIT)结构。双碳装饰和BIT结构的超细晶体都有利于电子/离子的快速传输，并显著降低内应力。同时，三元CoPSe晶体与N/P共掺杂碳基体之间的强界面相互作用有利于复合材料的快速动力学和高稳定性。CoPSe@NPC BIT复合材料首次通过简单的生物合作方法构建，其中局部生物燃烧、原位磷酸化和硒化同步进行。密度函数理论(DFT)结果表明，CoPSe@NPC异质结构提高了本征电导率，增强了钾的吸附和扩散能力。有限元模拟结果表明，在离子插入/脱插入过程中，BIT结构内部应力分布均匀。电化学结果表明，CoPSe@NPC BIT复合材料在钾离子体系中具有优异的高速率性能和循环稳定性。此外，在CoPSe@NPC BIT阳极的基础上制备了pihc和pib全电池。它们在长期循环中表现出高能量密度、高功率密度和高耐久性。更令人印象深刻的是，这两种器件在各种外部变形或广泛的温度范围下都表现出良好的耐滥用性，这使它们能够成为各种应用的有前途的电源。
图文简介
(a)天然生物有机体(黑曲霉孢子)，(b)生物协同合成和(c)制备的钾离子储能装置的示意图。(e)制备的具有中心中空性质的类轮胎颗粒示意图(d)。(g)具有良好柔韧性和广泛应用的三明治型全电池(f)。(h)类轮胎颗粒外壳的高多孔性。(i)在碳基体中嵌入小球的壳体结构。(j)单球由碳基体中点缀的纳米晶体组成，并被氮、磷共掺杂的碳基体包裹。
(a)轮胎样颗粒的低分辨率扫描电镜图像;(b)单个轮胎样颗粒的SEM图像及其表面图像(c);(d)颗粒表面SEM放大图像;(e)轮胎样颗粒的SEM图像;(f)单个破碎颗粒的SEM图像;(g)一个轮胎状颗粒的低分辨率TEM图像;(h, i)轮胎样颗粒外壳TEM放大图像;(j)单个轮胎样粒子的TEM图像及Co (k)、C (l)、Se (m)、N (N)和P (o)元素对应的EDS映射结果(k ~ o);(p)轮胎样颗粒外壳碳基质中C(蓝色)、N(绿色)和p(橙色)元素的EDS线扫描结果;(q)轮胎样颗粒壳体的放大TEM图像;(r)弹壳内单个“球”的透射电镜图像;(s)球内超细纳米晶的HRTEM。在g和q中，虚线矩形中的区域分别在h和p中被放大。在r中，小晶体用蓝色虚线圈强调。
(a) CoPSe@NPC BIT样品在初始几个循环期间的CV和(b)恒流充放电分布。(c) CoPSe@NPC BIT样品在不同电流密度下的充放电分布。(d) CoPSe@NPC BIT、S-CoPSe/C、L-CoPSe/C和B-CoPSe参考样品的速率循环性能。(e)在1 A g−1的大电流密度下，所有样品的充放电分布。(f) CoPSe@NPC BIT样品在充放电过程中的gett和相应的QOCP曲线。(g)具有双碳基质和纳米颗粒的BIT结构示意图，可促进快速电子/离子通路。(h) CoPSe@NPC BIT样品充放电过程中计算的钾扩散系数。(i)对比CoPSe@NPC BIT、S-CoPSe/C、L-CoPSe/C和B-CoPSe参考样品在两种充放电过程中的钾扩散系数范围。
(a) PIHC全电池，(b)轮胎状分层粒子和(c)三元CoPSe晶体的示意图。(d) CoPSe@NPC BIT和半细胞中生物衍生碳的CV谱;(e) PIHC的全细胞。(f) CoPSe@NPC BIT//BN pihc的循环特性与以前文献报告中pihc的值的比较。(g) CoPSe@NPC BIT//BN pihc循环前后的Ragone图。(h) CoPSe@NPC BIT//BN PIHC在不同电流密度下的恒流充放电分布。(i) CoPSe@NPC BIT//BN pic的高速率长期循环特性。(j) i红色矩形区域的放大库仑效率。
(∼c)的示意图说明一体化柔性器件(a),其良好的可折叠性(b)和低温宽容(c)。(d)数码照片等柔性电池在不同的状态如平坦,弯曲,折叠,et al。(e, f)电池在不同的状态如平、弯曲、折叠等l。(e)和在不同的温度从-20年到25°c (f)。(g, j)高效柔性的长期循环性能加以(g)和PIHC (j)。(h, k,我l)柔性PIB (h, i)和PIHC (k, l)在平面、弯曲、折叠等不同状态下(h, k)或在-20至25℃不同温度下(i, l)的恒流充放电分布。
论文信息
论文题目：Tailoring Stress-Relieved Structure for Ternary CobaltPhosphoselenide@N/P Codoped Carbon towards High-Performance Potassium-Ion Hybrid Capacitors and Potassium-Ion Batteries
通讯作者：邓超教授，张森
通讯单位：哈尔滨师范大学
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